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CuAlO2的構(gòu)造和能帶特點

CuAlO2的構(gòu)造和能帶特點
   1823年,ThomasSeebeck首次發(fā)現(xiàn)熱電效應(yīng)后,人們結(jié)束了對熱電資料的鉆研和利用。熱電資料可以利用液體外部載流子重復(fù)輪回靜止兌現(xiàn)熱量與電能間接彼此轉(zhuǎn)化,因此可利用于時差火力發(fā)電和制冷技能等畛域。與通例熱電技能相比,時差火力發(fā)電存在構(gòu)造容易、無噪聲、體積小等長處,真空泵可無效利用公共汽車膻氣、工場鍋爐排放的氣體、地?zé)帷⒃铝聊艿葟U熱、余熱,無凈化,因而可用來酒精化工、檢測儀器、環(huán)保、飛行航天、醫(yī)療保健、家用電器等諸多畛域,在熱電轉(zhuǎn)換中將存在狹小的利用前景。
   資料的熱電性能通罕用熱電優(yōu)值Z來表征,Z=s2σ/k,式中σ、s和к別離為電導(dǎo)率、Seebeck系數(shù)和熱導(dǎo)率,s2σ常稱為功率因子。可見,普及σ和s,升高к,無利于Z的增大。
   熱電轉(zhuǎn)換效率低(6%~11%)是眼前熱電資料在理論利用中面臨的重要問題,因此尋求存在高熱電轉(zhuǎn)換效率的資料是鉆研者一直謀求的指標(biāo)。眼前正在利用且鉆研較為成熟的熱電資料重要有BiTe、PbTe、SiGe等固溶體合金,它們預(yù)示出無比高的熱電優(yōu)值,但在低溫大氣條件中易合成,從而利用受到定然制約。近年來,人們的留神力逐步轉(zhuǎn)向?qū)Ψ墙饘傺趸锏你@研,如(Zn1-xAlx)O、(Zn1-y
Mgy)1-xAlO、(Ca1-xBix)MnO3、CdIn2-xSnxO4、Cd2SnO3、Cd2Sn1-xSbxO4、In2Te1-xRexO4等,所以非金屬氧化物在低溫大氣條件下存在良好的熱學(xué)和化學(xué)穩(wěn)固性,且制備容易,利潤低。1997年,阿曼鴻儒Terasaki等發(fā)現(xiàn)一種新型熱電資料NaCo2O4存在較好的熱電性能,其熱電優(yōu)值和Seebeck系數(shù)別離為818×10-4k-1和100μVk-1。然而因為NaCo2O4在大氣中的吸濕性以及熱度高于1073K時鈉的揮發(fā)性,其利用同樣受到制約。在探尋高性能和條件穩(wěn)固性的氧化物熱電資料的內(nèi)中中,人們又發(fā)現(xiàn)了存在銅鐵礦構(gòu)造的資料CuAlO2。CuAlO2存在超晶格層狀構(gòu)造,依據(jù)Hicks模子,這種構(gòu)造的資料存在較高的電導(dǎo)率和Seebeck系數(shù)以及較低的熱導(dǎo)率,將有很好的熱電性能。Koumoto等率先指出CuAlO2將變成無比有前景的熱電轉(zhuǎn)換資料。
   白文下結(jié)論了近年來各鉆研者對CuAlO2熱電性能的鉆研成績,對莫須有CuAlO2熱電性能的成分繼續(xù)綜合與探討,并提出普及其熱電性能的可能路徑。
CuAlO2的構(gòu)造和能帶特點
   CuAlO2存在銅鐵礦構(gòu)造,屬于菱方晶系。因為AlO2共棱八面體的堆垛相反,CuAlO2存在3R和2H兩種晶型,別離屬于R3m和P63/mmc空間群,兩種晶型存在類似的能帶構(gòu)造。CuAlO2的晶格常數(shù)別離為a=2.8567A,c=16.943A,間接帶隙3.5eV,直接帶隙1.8eV。3R2CuAlO2結(jié)晶體構(gòu)造見圖1。在c軸位置,六角密排的Cu原子團(tuán)層與AlO2共棱八面體交替堆垛構(gòu)成層狀構(gòu)造。其中每個Cu+與2個O2+共價配位構(gòu)成O-Cu-O的線形啞鈴構(gòu)造,每個Al3+與四周6個O2+構(gòu)成八面體配位;每個O2+與四周四個陽離子(1個Cu+和3個Al3+)形成準(zhǔn)多面體構(gòu)造。真空泵Cu與相鄰O之間的鍵長為1.86A,與相鄰Cu之間的鍵長為2.86A,Al與相鄰O之間的鍵長為1.91A。
   圖1 銅鐵礦CuAlO2的晶格構(gòu)造示用意
   從CuAlO2的分波態(tài)密度圖(見圖2)中可看出,CuAlO2的價帶重要是由Cu3d和O2p能級組成,其中Cu3d能級起重要作用。因為Cu3d能級與O2p能級無比瀕臨,易構(gòu)成共價鍵聯(lián)合,而且氧離子與四周四個陽離子(1個Cu+和3個Al3+)形成多面體構(gòu)造,構(gòu)成了sp3雜化軌跡,使得氧中沒有非成鍵的能級存在,從而可減小O2p能級對空穴的局域作用,增多了空穴在晶格內(nèi)的遷徙威力。這一點正相符Kawazoe等提出的p型TCO的設(shè)計思維。
圖2 3R-CuAlO2的分波態(tài)密度(PDOS)
   因為阱寬量子制約效應(yīng)資料為單帶單載流子(空穴)零碎,且超晶格構(gòu)造導(dǎo)致態(tài)密度Nv增多,從而普及了空穴深淺(Nv∝m/(h2a),其中m為空穴品質(zhì),a為量子阱寬,h為普朗克常數(shù)),因此資料存在比擬高的Seebeck系數(shù)和電導(dǎo)率,同聲層狀構(gòu)造無利于聲子散射,升高熱導(dǎo)率,從實踐上講CuAlO2存在較高的熱電優(yōu)值。

 

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